这里使用电催化碱性HOR,即APEFCs的阳极反应,作为模子反应来证实这些NCs的优越性。通常,选择PtRuZn-SKE、PtRu-SKE和PtRu作为代表性催化剂,并选择商用PtRu/C(C-PtRu/C)和Pt/C(C-Pt/C)举行比较。PtRuZn-SKE、PtRu-SKE和PtRu/C和C-Pt/C的HOR性能在H2饱和0.1 M KOH电解质的三电极体系下举行了开端评估。
如图5a所示,PtRuZn-SKE出现出比PtRu-SKE更大的阳极电流密度,且两者均高于其他催化剂,说明PtRuZn-SKE具有体积小、元素多的优点,应该具有更好的催化活性。表观交换电流密度(图5b)和动力学电流密度(图5c)显示,催化剂活性遵循以下次序:PtRu<C-Pt/C<C-PtRu/C<tRu-SKE<tRuZn-SKE。同时,PtRuZn-SKE表现出最大的质量活性,为4.85 A mg-1。
为了更好地评估PtRuZn-SKE在实际条件下的HOR性能,以PtRuZn-SKE和商用60% Pt/C分别作为阳极和阴极催化剂,以H2-O2/氛围(无CO2)为进料,组装了APEFC装置。为了比较,还使用了20 wt% C-Pt/C或20 wt% C-PtRu/C作为阳极催化剂。在阳极中贵金属的负载量控制在0.1 mgPt/Pt+Ru cm-2,在阴极中贵金属的负载量控制在0.4 mgPt/Pt+Ru cm-2。基于PtRuZn-SKE的H2-O2电池的峰值功率密度为1.52 W cm-2(3.8 A cm-2),显著超过了C-Pt/C的0.77 W cm-2(2.0 A cm-2)和C-PtRu/C的0.96 W cm-2(2.0 A cm-2)(图5d)。对于H2-氛围(无CO2)电池,PtRuZn-SKE可以提供1.12 W cm-2(2.8 A cm-2)的峰值功率密度,也高于C-Pt/C的0.62 W cm-2(1.6 A cm-2)和C-PtRu/C的0.74 W cm-2(1.8 A cm-2)(图5e)。
PtRuZn-SKE在H2-O2中电池电压为0.65 V时电流密度可达0.97 A cm-2,超过了C-Pt/C和C-PtRu/C的0.74 A cm-2和0.47 A cm-2。在H2-氛围(无CO2)电池中也可以发现类似的征象。值得注意的是,与其他报道的贵金属基阳极APEFCs相比,PtRuZn-SKE在H2-O2和H2-氛围(无CO2)中的电池性能都有显著提高(图5f)。除了电池性能外,PtRuZn-SKE阳极也显示出精良的稳固性。如图5所示,使用PtRuZn-SKE阳极的H2-氛围(无CO2)电池在600 mA cm-2的大电流密度下工作100 h后,电压保持率可达83.6%。 文献信息
A selenium-mediated layer-by-layer synthetic strategy for multilayered multicomponent nanocrystals,Nature Synthesis,2024.
https://www.nature.com/articles/s44160-024-00598-2